Forscher schlagen Titan vor

Sep 01, 2023

14. Februar 2023

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von Zhang Nannan, Chinesische Akademie der Wissenschaften

Laut einer am 11. Januar in Proceedings of the National Academy of Sciences veröffentlichten Studie haben Forscher unter der Leitung von Prof. Hao Zhengping von der University of Chinese Academy of Sciences (UCAS) eine einfache Sauerstoffleerstellentechnik (VO) für Perowskit auf Titanbasis vorgeschlagen um die Aktivierung von Wasser (H2O) zu fördern und so eine verbesserte organische Schwefelhydrolyse und eine effiziente Schwefelrückgewinnung bei niedrigeren Temperaturen zu erreichen.

Die Wasseraktivierung ist an vielen Reaktionen und Prozessen beteiligt. Die Hydrolyse von organischem Schwefel (COS und CS2) ist eine solche typische Reaktion, bei der das H2O-Molekül als Reaktant verwendet wird. Bei industriellen Schwefelrückgewinnungsprozessen wird in der ersten Stufe des Claus-Reaktors ein zusätzlicher Hydrolysekatalysator installiert, um COS und CS2 umzuwandeln. Aufgrund der wirksamen Aktivierung von Wasser sind für die Hydrolyse von CS2 in einer komplexen Umgebung relativ höhere Temperaturen erforderlich, was der Schwefelrückgewinnungsreaktion nicht förderlich ist und daher die Schwefelrückgewinnungseffizienz und die Schadstoffemissionskontrolle des Claus-Prozesses erheblich beeinträchtigt.

In dieser Studie stellten die Forscher Perowskite auf Titanbasis mit unterschiedlichen VO-Gehalten her und stellten fest, dass eine lineare Korrelation zwischen dem VO-Gehalt und dem Grad der H2O-Dissoziation und der Hydrolyseleistung besteht. Die niedrig koordinierten Ti-Ionen neben VO waren aktive Zentren für die H2O-Aktivierung.

Die Einführung von VO, insbesondere von VO-Clustern, führte laut den Forschern zu einer Verringerung der Energiebarriere für die H2O-Dissoziation, was zur H2O-Aktivierung und -Dissoziation beitrug.

Darüber hinaus ergab ihre eingehende Mechanismusstudie, dass die CS2-Hydrolyse durch die Reaktion zwischen dissoziativ adsorbiertem -OH und gasförmigem CS2 (Eley-Rideal-Mechanismus) initiiert wurde, was der Ursprung der erhöhten Hydrolyseaktivität aufgrund der verstärkten H2O-Aktivierung durch VO war.

Folglich wurde eine vollständige Umwandlung von COS und CS2 über SrTiO3 nach einer H2-Reduktionsbehandlung bei 225 °C erreicht, einer günstigen Temperatur für die Claus-Umwandlung. Überraschenderweise zeigte der Katalysator auch eine hervorragende Claus-katalytische Aktivität.

Somit können gleichzeitig eine effiziente Hydrolyseleistung des organischen Schwefels und eine verbesserte Schwefelrückgewinnungseffizienz erreicht werden. Der Einsatz dieses Katalysators mit Doppelfunktion kann die Effizienz der Schwefelrückgewinnung erheblich verbessern, den Betriebsprozess vereinfachen und die Investitions- und Betriebskosten senken.

Das Team von Prof. Hao beschäftigt sich seit langem mit der Forschung und Entwicklung zur Kontrolle der Sauergasverschmutzung sowie zur Rückgewinnung und Nutzung von Ressourcen. Sie verfügen über ein umfassendes Verständnis für die Reduzierung und Kontrolle von Sauergasemissionen. Die Erstellung und Veröffentlichung der Ergebnisse basiert auf der langjährigen Arbeit des Teams und ist von großer Bedeutung für die Emissionsminderungskontrolle, Ressourcenrückgewinnung und Nutzung von Sauergas.

Mehr Informationen: Zheng Wei et al., Oxygen vacancy-engineered titan-based perovskite for boosting H 2 O activation and low-temperature hydrolysis of organisches Schwefel, Proceedings of the National Academy of Sciences (2023). DOI: 10.1073/pnas.2217148120

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